近日,环境科学与工程学院污染控制与资源循环团队许醒教授课题组在绿色水净化催化研究领域取得新进展。相关成果以“Atomic coordination engineering and pollutants synergy co-modulate self-motivated single-atom catalysis with zero-oxidant addition for sustainable water purification”为题发表于Science Bulletin。环境学院2024级博士研究生田青柏为论文第一作者,许醒为通讯作者,山东大学为第一完成单位和通讯作者单位。
近年来,抗生素、内分泌干扰物等新型有机污染物在自然水体中频繁检出,对水生态系统安全与人体健康构成潜在风险。传统高级氧化工艺(AOPs)虽可高效降解此类污染物,但在实际工程应用中仍面临氧化剂投加量大、有效利用率低及运行成本高等问题,严重制约其在规模化水处理场景中的推广应用。因此,发展绿色高效、无需外源氧化剂(oxidant-free)的自驱动类芬顿技术体系,正成为水处理技术与环境材料领域的重要研究方向。这一技术路线旨在突破传统工艺对化学氧化剂的外部依赖,实现可持续的水体净化解决方案。
该工作通过调控设计具有不同配位构型的双反应中心铁单原子催化剂,系统阐明了单原子活性位点的配位微环境与目标污染物电子供体能力之间的构效协同机制,成功实现了在零氧化剂添加条件下新污染物的高效选择性降解。本研究将催化剂配位不饱和度与污染物电子特性参数(包括亲电/亲核性指数、半波还原电位)进行定量耦合分析,揭示出两条关键规律:(1)配位不饱和度越高(即配位数越低),电子接受能力越强,其催化活性亦随之显著增强;(2)污染物供电子能力越强,电子传递效率越高,降解速率与污染物电子特性呈强相关性。上述结果证实:在无外源氧化剂条件下,自驱动反应路径可通过精准匹配催化剂配位结构与污染物电子供体特性实现定向调控。除此之外,生命周期评价(LCA)与全生命周期成本分析表明,该自驱动催化体系在碳足迹削减与环境可持续性方面具备显著优势。本研究深化了对绿色无氧化剂类芬顿催化水净化核心机制的理解,为面向实际水质复杂性的智能催化材料设计提供了新范式。相关研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、山东省自然科学优秀青年基金等项目的支持。
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.scib.2026.04.017
【文字:田青柏 图片:田青柏 编辑:李文喆 责编:高悦 审核:刘春光 高正】