近日，山东大学环境学院新污染物环境过程团队高明明副教授课题组在国际学术期刊PNAS发表了题为“Long-lasting organics removal via •OH adsorbed transition metal flocs: Electron transfer-mediated H-bond and van der Waals force”的封面论文，揭示了高级氧化工艺均相催化体系中吸附态羟基自由基（•OH）实现过渡金属絮体长效去除有机污染物的新途径。山东大学硕士研究生赵曼淑为论文第一作者，高明明副教授和王新华教授为论文通讯作者，山东大学为第一完成单位和通讯作者单位。
图1 PNAS 2024年第37期封面
图2 有机物长效去除机理示意图
基于过渡金属催化剂将H2O2活化为•OH的均相高级氧化工艺已广泛应用于有机污染物去除，例如Fenton和类Fenton工艺，这些过渡金属催化剂（如Cr等）大部分随着pH值的增加而沉淀。形成的过渡金属絮体是富含活性物质的复杂非均相聚集体，提供了多样化的反应空间和界面。然而，如何从均相催化反应体系中区分过渡金属絮体在去除有机污染物中的作用是一项挑战。
研究团队采用分步法揭示了吸附•OH的Cr絮体（HO•-Cr絮体）长效去除有机污染物的途径。首先，证明了HO•-Cr絮体中吸附的•OH是与有机污染物间形成氢键和范德华力的活性位点。接下来，发现了HO•-Cr絮体中Cr和OH基团之间存在可切换的电子转移，有助于吸附态•OH的持续存在，从而确保有机污染物的长效去除。这种有机污染物的去除途径在皮革废水处理过程中也得到了证实。
过渡金属絮体为吸附态•OH的电子转移和转化提供了一种不同于均相催化或非均相表面催化的特殊非均相聚集体，实现吸附态•OH的储存和释放。这项研究将补充过渡金属絮体去除有机污染物的途径，为基于过渡金属催化剂的均相高级氧化体系的设计和优化提供基础理论支持。
山东大学王曙光教授、何茂霞教授，齐鲁工业大学鹿文慧副教授参与了该研究。山东大学生命环境研究公共技术平台王森老师和山东大学环境学院分析测试中心祝凡平老师为本工作提供了实验支持。该研究得到了国家自然科学基金（22278247）的资助。
论文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2403072121
【图文：高明明 审核：桑伟林 编辑：张明雪】
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