近日,环境科学与工程学院张清哲研究员课题组在环境和能源光催化领域取得系列新进展,相关成果发表于Advanced Energy Materials(IF=24.4)能源材料领域顶级期刊上。论文第一作者为2022级硕士研究生鲁曦泽,张清哲研究员和加拿大国立科学研究院(INRS)DonglingMa教授为通讯作者,山东大学为第一作者单位。
论文链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202401873
双氧水(H2O2)是重要的工业原料和强氧化剂,在环境修复、化学合成和医疗消毒方面有着广泛的应用。相比于传统的蒽醌氧化法,利用O2或H2O光催化合成H2O2具有绿色环保、能耗较低等优势。目前,光催化合成H2O2路径主要以氧还原反应(ORR)为主,而且大多数传统的光催化剂面临着电子还原氧能力弱、光生载流子复合率高等问题。
该课题组利用I-/K+协同效应,通过对g-C3N4共掺杂(IKCN),缩小了分子层间距离和禁带宽度,提高了g-C3N4的结晶度,从而促进了光生载流子的层间传输,拓宽了对可见光的吸收范围。构建了IKCN/NH2-UiO-66直接Z型异质结,在极大促进光生载流子空间分离的同时,保留了最佳的O2还原产H2O2的能力,有效提升了2e--ORR反应选择性,420 nm处的表观量子产率达到了10.28%,超过了大部分文献报道数值。结合一系列稳态和瞬态实验表征手段及理论计算结果,证实了Z型异质结的形成,阐明了载流子转移动力学过程,揭示了IKCN/NH2-UiO-66体系在纯水和可见光下光催化产H2O2的增效机制。
近年来,张清哲研究员课题组在水污染控制化学和能源环境催化领域取得了系列进展,研究成果先后发表于ACS Catal.、Adv. Funct. Mater.、Adv.Energy Mater.、Chem.Mater.、Appl. Catal. B、J.Phys. Chem. Lett.、Acc.Mater.Res.和SmallMethods等刊物。相关工作得到了国家自然科学基金面上项目和青年项目、齐鲁青年学者建设项目、山东省自然科学优秀青年基金(海外)、泰山学者专项基金、广东省区域联合-青年基金和环境科学与工程学院的大力支持。